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20世纪20～40年代是结构化学发展的时期，这时的物理化学研究已深入到微观的原子和分子世界，改变了对分子内部结构的复杂性茫然无知的状况。1926年，力学研究的兴起，不但在物理学中掀起了高潮，对物理化学研究也给以很大的冲击。尤
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尤其是在1927年，海特勒和伦敦对氢分子问题的力学处理，为1916年路易斯提出的共享电子对的共价键概念提供了理论基础。1931年鲍林和斯莱特把这种处理方法推广到其他双原子分子和多原子分子，形成了化学键的价键方法。1932年，马利肯和洪德在处理氢分子的问题时根据不同的物理模型，采用不同的试探波函数，从而发展了分子轨道方法。
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